Großflächiges Wachstum dünner MoS2-Filme durch direkte Schwefelung

Mar 18, 2024

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 8378 (2023) Diesen Artikel zitieren

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In dieser Studie stellen wir das Wachstum eines einschichtigen MoS2-Films (Molybdändisulfid) vor. Auf einem Saphirsubstrat wurde durch Elektronenstrahlverdampfung ein Mo-Film (Molybdän) gebildet, und durch direkte Schwefelung wurde ein dreieckiger MoS2-Film gezüchtet. Zunächst wurde das Wachstum von MoS2 unter einem optischen Mikroskop beobachtet. Die Anzahl der MoS2-Schichten wurde mittels Raman-Spektrum, Rasterkraftmikroskop (AFM) und Photolumineszenzspektroskopie (PL) analysiert. Verschiedene Saphirsubstratregionen weisen unterschiedliche Wachstumsbedingungen für MoS2 auf. Das Wachstum von MoS2 wird optimiert, indem die Menge und der Ort der Vorläufer kontrolliert, die geeignete Wachstumstemperatur und -zeit angepasst und eine angemessene Belüftung sichergestellt wird. Experimentelle Ergebnisse zeigen das erfolgreiche Wachstum eines großflächigen einschichtigen MoS2 auf einem Saphirsubstrat durch direkte Schwefelung in einer geeigneten Umgebung. Die durch AFM-Messung ermittelte Dicke des MoS2-Films beträgt etwa 0,73 nm. Die Peakdifferenz zwischen der Raman-Messverschiebung von 386 und 405 cm−1 beträgt 19,1 cm−1, und der Peak der PL-Messung liegt bei etwa 677 nm, was in eine Energie von 1,83 eV umgewandelt wird, was der Größe der direkten Energielücke entspricht des MoS2-Dünnfilms. Die Ergebnisse bestätigen die Verteilung der Anzahl der gewachsenen Schichten. Basierend auf der Beobachtung der Bilder des optischen Mikroskops (OM) wächst MoS2 kontinuierlich von einer einzelnen Schicht diskret verteilter dreieckiger Einkristallkörner zu einem einschichtigen, großflächigen MoS2-Film. Diese Arbeit bietet eine Referenz für den Anbau von MoS2 in einem großen Gebiet. Wir gehen davon aus, dass wir diese Struktur auf verschiedene Heteroübergänge, Sensoren, Solarzellen und Dünnschichttransistoren anwenden können.

Das zweidimensionale Schichtmaterial MoS2 mit atomar dicken Schichten ist eines der häufigsten Übergangsmetalldichalkogenide (TMDs)1,2,3,4; es weist eine indirekte Energielücke von 1,2 eV im MoS2-Massenhalbleiter und eine direkte Energielücke von 1,8 eV in der Monoschicht MoS25,6,7,8,9 auf. Einschichtige TMDs weisen aufgrund ihrer direkten Energielücke ein hervorragendes Stromschaltverhältnis (Ein/Aus-Stromverhältnis) in Feldeffekttransistoren auf10,11. Diese Vorteile können nur Materialien mit atomarer Dicke12 aufweisen. MoS2 ist eine Schichtstruktur mit guter Schmierfähigkeit, Druckbeständigkeit und Verschleißfestigkeit. Es wird hauptsächlich in Festschmierstoffen sowie unter Hochgeschwindigkeits-, Hochleistungs-, Hochtemperatur- und chemischen Korrosionsbedingungen verwendet13,14,15,16,17. Dieses Material hat aufgrund seiner hervorragenden optoelektronischen Eigenschaften viele potenzielle Anwendungen, beispielsweise in Feldeffekttransistoren, elektronischen Geräten, Leuchtdioden, Sensoren usw.11,18,19,20,21,22,23,24,25 . In den letzten Jahren wurde festgestellt, dass MoS2 Halbleitereigenschaften hat und in Form einer einzelnen Schicht oder mehrerer Schichten vorliegen kann26. Daher werden zweidimensionale Materialien von Wissenschaftlern ausführlich diskutiert und untersucht. Viele Methoden, darunter mechanisches Peeling12,27,28,29,30, thermisch zersetztes Ammoniumthiomolybdat31,32,33,34, Schwefelung von Mo/MoO335 und chemische Gasphasenabscheidung (CVD)36,37,38,39,40,41 ,42, kann zur Synthese kontinuierlicher MoS2-Filme verwendet werden. Mit diesen Methoden können viele MoS2-Schichten guter Qualität hergestellt werden, die Herstellung großflächiger MoS2-Dünnfilme ist jedoch eine Herausforderung. Der Grund dafür ist, dass MoS2 dazu neigt, sich in Nanopartikel- und Nanoröhrenstrukturen umzuwandeln, was zu einer ineffizienten Produktion bei der homogenen Synthese und großflächigen MoS2-Dünnfilmen führt, was den Einsatz der Produktion für elektronische Geräte erschwert. Daher hat die Synthese großflächiger MoS2-Dünnfilme große Forschungsaufmerksamkeit auf sich gezogen.

Die Wachstumsmethode dieser Studie ist die direkte Sulfidierung mit Molydän/Molybdänoxid, die auch von Lin et al.35 im Jahr 2012 vorgeschlagen wurde. Der Hauptprozess besteht darin, eine direkte Schwefelungsreaktion auf einem mit Molybdänoxid beschichteten Substrat durchzuführen, um einen dünnen MoS2-Film zu erhalten. Molybdäntrioxid (MoO3) von etwa 3,6 nm wird auf ein Saphirsubstrat plattiert und durch zwei Erhitzungsstufen wachsen gelassen. In der ersten Stufe beträgt die Aufheizzeit eine Stunde. Die Probe wird in ein Ofenrohr bei 500 °C gegeben und unter kontrolliertem Druck von 1 Torr durch ein Ar/H2-Mischgas (Ar:H2 = 4:1) geleitet, um MoO3 in MoS2 umzuwandeln. Die Reaktionsgleichung lautet wie folgt:

In der zweiten Stufe beträgt die Aufheizzeit 30 Minuten. Zunächst wird Schwefelpulver in ein Rohr gegeben und ein Ar/H2-Mischgas bei 1000 °C eingeleitet. Der Druck wird auf 600 Torr geregelt. Das MoO2 in der ersten Stufe reagiert mit Schwefeldampf im Rohr zu MoS2. Die Reaktionsgleichung lautet wie folgt:

Der Vorteil der direkten Schwefelung von Molybdänoxid besteht darin, dass eine große Fläche eines MoS2-Films wachsen kann und einer zweistufigen thermischen Zersetzung ähnelt.

Im Jahr 2014 schlugen Choudhary et al.43 (Ref.) eine groß angelegte Synthese von MoS2 auf einem Si/SiO2-Substrat mithilfe eines zweistufigen Sputter-CVD-Verfahrens vor. Der erste Schritt umfasste die Abscheidung von Mo-Dünnfilmen auf dem Substrat durch Sputtern von Mo-Metall. Im zweiten Schritt wurde Niederdruck-CVD zur Synthese von MoS2 eingesetzt. Mit Argongas wurde Schwefel in den Reaktor transportiert, wo er mit dem Mo-Film reagierte. Durch Tempern bei einer hohen Temperatur von 600 °C und anschließendes Abkühlen auf Raumtemperatur wurden die Mo-Filme erfolgreich in MoS2-Filme umgewandelt. Die Ergebnisse zeigten, dass diese Methode die Synthese von großflächigem MoS2 aus Mo-Dünnfilmen effektiv ermöglichte und die Dicke der synthetisierten MoS2-Filme durch Variation der Sputterzeiten moduliert werden konnte. Die oben genannten Studien deuten darauf hin, dass großflächige MoS2-Dünnfilme mithilfe eines CVD-Verfahrens synthetisiert werden können. Dabei wird ein dünner Film, der Mo enthält, Schwefelpulver in einer Argongasumgebung ausgesetzt und die Probe Hochtemperaturbedingungen ausgesetzt. Die Ergebnisse zeigen, dass mit diesem Ansatz MoS2-Dünnfilme mit einer beträchtlichen Oberfläche entstehen können.

In dieser Studie stellen wir die Synthese von MoS2-Dünnfilmen durch einen CVD-Prozess vor. Unsere Ergebnisse deuten darauf hin, dass mit dieser Methode ein Mo-Dünnfilm in einen MoS2-Dünnfilm umgewandelt werden kann. Bilder aus Raman-Mapping, AFM und hochauflösender Transmissionselektronenmikroskopie (HRTEM) bestätigten das Vorhandensein einer Monoschicht auf dem 2-Zoll-Saphirwafer. Im Vergleich zu auf Si-Substraten gewachsenen MoS2-Filmen zeigten elektrische Messungen des Wachstums von Saphirsubstraten ein p-Typ-Halbleiterverhalten mit bemerkenswert hoher Elektronenmobilität und einem bemerkenswert hohen Ein-Aus-Verhältnis. Dieser Ansatz ist mit herkömmlichen Halbleiterprozessen kompatibel und kann durch die Übertragung von MoS2 auf andere TMDs und beliebige Substrate ausgeweitet werden.

Für das Wachstum von MoS2 wurde ein doppelseitig poliertes Saphirsubstrat mit einer Dicke von 300 nm verwendet. Das Substrat wurde durch Sputterabscheidung mit einem 5 Å dicken MoO3-Film vorbeschichtet. Anschließend wurde eine direkte Sulfidierung mit Schwefelpulver (S) mit einer Reinheit von 99,98 % durchgeführt. Der Zweck besteht darin, Verunreinigungsrückstände zu vermeiden, die die chemische Gasphasenabscheidung beeinflussen, oder Verunreinigungen durch Einkristallrückstände. Das Quarzrohr und der Keramiktiegel im Hochtemperaturofenrohr (Tubular Thermal) werden mit Königswasser gereinigt. Die Konzentrationen von Salpetersäure und Salzsäure in Königswasser betragen 37 % bzw. 68–69 %, um zu vermeiden, dass Verunreinigungen aus dem vorherigen Wachstum im Reinigungsprozess verbleiben.

Der Prozess dieser Studie ist in Abb. 1 dargestellt. Zunächst wurde ein 2-Zoll-Saphirsubstrat mit 300 nm dickem, vorab abgeschiedenem 5 Å MoO3 hergestellt, in vier gleiche Teile geschnitten und 10 Minuten lang mit Ultraschallvibrationen in Aceton gereinigt, um es zu entfernen Entfernen Sie Oberflächenverunreinigungen und Ölflecken und erzielen Sie eine saubere Oberfläche. Entionisiertes Wasser wurde verwendet, um das organische Lösungsmittel Aceton 10 Minuten lang in Ultraschallvibrationen zu entfernen. Die Probe wurde gesammelt und mit einer Hochdruck-Stickstoffpistole wurde die Feuchtigkeit von der Oberfläche des Substrats entfernt. Zur Züchtung von MoS2 wurde direkte Schwefelung eingesetzt. Das Substrat wurde bestimmten Druck- und Temperaturbedingungen ausgesetzt. Im Ofenrohrsystem wurde Argon als Trägergas verwendet, um durch Heißdampfvulkanisation chemische Reaktionen auf der Oberfläche des Substrats durchzuführen und so hochwertige, großflächige Filme zu erzeugen. Die Anwendung der Direktschwefelungsmethode bei der Herstellung einschichtiger TMDs begann mit dem Wachstum von MoS2. Zunächst wurden 500 sccm Argongas eingeleitet, um das Innere des Systems zu reinigen. Der Hohlraum wurde in einer sauberen Umgebung gehalten und überschüssiger Wasserdampf und Sauerstoff im Quarzrohr wurden 10 Minuten lang entfernt. Die Probe wurde mit einer Argon-Durchflussrate von 400 sccm und einer Heizrate von 30 °C pro Minute gezüchtet. Die Wachstumstemperatur betrug 750 °C und wurde 5 Minuten lang beibehalten. Nachdem das Wachstum abgeschlossen war, wurde das Gasvolumen langsam auf –40 sccm pro Minute verringert, um die Schädigung des neu gebildeten MoS2 durch den Luftstrom zu verringern. Der Deckel wurde geöffnet, sobald die Temperatur auf 400 °C gesunken war. Nach dem Öffnen des Deckels wurde die Temperatur auf Raumtemperatur gesenkt und bei hohen Temperaturen wurde eine MoS2-Struktur erhalten. Ein 1/4-Zoll-Saphirsubstrat mit 1,2 g Schwefelpulver (S) als Vorläufer wurde auf einen Tiegel in einem Ofenrohr gelegt. Der Verdampfungspunkt von Mo liegt über 650 °C und der Verdampfungspunkt von S über 200 °C; Daher wird Mo in der Gasphase in einer Hochtemperaturumgebung eine chemische Reaktion eingehen, um das Zwischenprodukt Molybdänoxid (MoO3−x) zu erzeugen. Das erzeugte Molybdänoxid-Zwischenprodukt diffundiert zum Substrat und reagiert mit verdampftem Schwefel unter Bildung eines MoS2-Films. Der Abstand zwischen Substrat und Schwefelschicht beträgt 24 cm. Das einschichtige großflächige MoS2 kann effektiv durch direkte Schwefelung hergestellt werden. Mit dieser Methode lassen sich nicht nur hochwertige Einkristallmaterialien züchten, sondern es entsteht auch ein großflächiger, gleichmäßig verteilter Film, der sich positiv auf die spätere Herstellung optoelektronischer Komponenten auswirkt.

Das Flussdiagramm dieser Studie beginnt mit dem Wachstum des Materials, gefolgt von der optischen Messung und schließlich der Messung und Analyse der Materialeigenschaften.

Unter dem Lichtmikroskop weisen die Wachstumstypen von MoS2 unterschiedliche Formverteilungen auf dem Substrat auf. Abbildung 2 zeigt das optische Mikroskop (OM) von MoS2, das auf dem Saphirsubstrat gewachsen ist. Abbildung 2a zeigt das Substrat nach dem eigentlichen Wachstum, wobei der blaue Pfeil die Richtung des Argongasflusses während der CVD anzeigt. Die Positionen b, c, d und e im Bild stellen die Wachstumsverteilungen verschiedener MoS2-Formen dar; Abb. 2b zeigt das OM-Bild an Position b in Abb. 2a, in dem wir eine einzelne MoS2-Schicht gefunden haben, die großflächig auf dem Substrat gewachsen ist, eine größere Fläche bedeckt und das Saphirsubstrat fast vollständig bedeckt. Abbildung 2c zeigt das OM-Bild an Position c in Abb. 2a, wo das Wachstum von einschichtigem MoS2 nicht so gut ist wie das an Position b, aber einschichtiges MoS2 eine größere Fläche bedeckt. Abbildung 2d zeigt das OM-Bild an Position d in Abb. 2a, in dem die Monoschicht MoS2 unregelmäßig auf dem Saphirsubstrat wächst und eine hellblaue unregelmäßige Formverteilung aufweist, was auf die Existenz von Monoschicht MoS2 hinweist. Abbildung 2e ist das OM-Bild an Position e in Abb. 2a, wobei der graue Bereich das Saphirsubstrat und der verstreute blaue Bereich der Bereich ist, in dem MoS2 wächst.

(a) Bild des Saphirsubstrats nach Abschluss des MoS2-Wachstums, (b–e) Die OM-Bilder an den Positionen (b–e) entsprechen den auf dem Substrat in (a) angegebenen Positionen.

Wir haben das Wachstum eines einschichtigen MoS2-Dünnfilms analysiert. Abbildung 3 zeigt das SEM-Bild der Verbindung zwischen großflächigem MoS2 und verstreutem MoS2, das auf dem Saphirsubstrat gewachsen ist. Die Größe von MoS2 im Streubereich beträgt etwa 20–30 μm. Im OM-Bild können wir einheitliches dreieckiges oder sternförmiges zweidimensional strukturiertes MoS2 sehen (Abb. 4a). Abbildung 4b zeigt ein MoS2-REM-Bild, das einschichtig und vollständig dreieckig ist. Am Beispiel eines Dreiecks zeigt Abb. 4c die REM-Aufnahme eines großflächigen MoS2-Dünnfilms.

SEM-Bild der Verbindung zwischen großflächigem MoS2- und verstreutem MoS2-Wachstum auf Saphirsubstrat.

(a) OM und (b) SEM-Bild von MoS2, das durch die direkte Schwefelungsmethode gewachsen ist, (c) SEM-Bilder von großflächigen MoS2-Dünnfilmen in einem großen Bereich.

Wir führten eine Raman-Messung an der mit MoS2 gewachsenen Saphirsubstratprobe durch. Als Anregungslichtquelle wurde ein Laser mit einer Wellenlänge von 532 nm verwendet. Die X-Achse im Spektrum stellt die Raman-Verschiebung und die Y-Achse die Raman-Intensität dar. Abbildung 5a zeigt die Raman-Messkarte des gestreuten MoS2 im Bereich e des OM-Bildes von MoS2 in Abb. 2a. Wir nehmen die schwarzen, roten und blauen Punkte im Inneren, um das großflächige Wachstum zu messen, wie in Abb. 5b dargestellt. Abbildung 5c ​​zeigt die Raman-Messkarte von großflächigem MoS2, die den drei schwarzen, roten und blauen Punkten in Abb. 5b entspricht.

(a) Raman-Spektrum-Messkarte einer einzelnen Schicht (b) Schematische Darstellung des Raman-Spektrum-Messpunkts (c) Raman-Spektrum-Messkarte verschiedener ausgewählter Bereiche (d) OM-Bild des ausgewählten Raman-Kartierungsbereichs, (e) ist die Raman-Kartierung Diagramm von A1g.

Die Raman-Verschiebung liegt zwischen 386,2 und 405,3 cm−1 und der Wert der Peakdifferenz (Δk) beträgt etwa 19,1 cm−1. Die Ergebnisse zeigen, dass es sich bei den großflächigen Wachstumsregionen allesamt um Monoschichten handelt. Abbildung 5d zeigt das ausgewählte OM-Bild des Raman-Kartierungsbereichs. Abbildung 5e zeigt das Raman-Kartierungsbild außerhalb der Ebene (A1g) aus Abb. 5d. Das Saphirsubstrat wird als grüner Teil identifiziert. Die Verteilung von einschichtigem MoS2 weist ein relativ flaches Profil auf, das in der Grafik von hellgrün bis gelb reicht und in Richtung Orangerot verläuft. Die Kartierungsgröße von 50 μm × 50 μm zeigt eine begrenzte Probenahmefläche, dennoch bleibt die Verteilung durchweg flach. Dies wird durch Raman-Messungen weiter verifiziert, die eine gleichmäßige Verteilung von einschichtigem MoS2 belegen. Diese Ergebnisse unterstreichen das Potenzial von MoS2 als geeignetes Material für die Herstellung von Halbleiterbauelementen.

Die Dicke des MoS2-Dünnfilms wurde durch AFM-Messung bestimmt. Die Ergebnisse der Oberflächenmorphologie und des Höhenprofils sind in Abb. 6a bzw. b dargestellt. In Abb. 6a ist die Oberfläche des Saphirsubstrats und MoS2 deutlich zu erkennen. Abbildung 6b zeigt, dass die Dicke des gewachsenen MoS2 auf dem Saphirsubstrat 0,72 nm vom Höhenprofil der Querschnittslinie in Abb. 6a beträgt. Dieses Ergebnis weist auf die erfolgreiche Synthese einer einschichtigen MoS2-Struktur hin. In Abb. 6b gibt es keinen wesentlichen Unterschied in der Profilhöhe zwischen den MoS2-Schichten oder zwischen der MoS2-Schicht und der Saphiroberfläche. Die durchschnittliche Rauheit von MoS2-Filmen liegt, gemessen mit AFM, zwischen 0,55 und 2,35 nm. Es ist wichtig zu beachten, dass AFM-Bilder die durchschnittlichen Abstände der Atome auf der Probenoberfläche und nicht die einzelnen Atome selbst darstellen. In Abb. 6c zeigt die 30 μm × 30 μm große Oberflächentopographiekarte von MoS2 eine relativ gleichmäßige Verteilung der Moleküle, wie durch den Farbbalken angezeigt. Allerdings ist auch eine leichte Asymmetrie in der Verteilung zu beobachten, was darauf hindeutet, dass die MoS2-Oberfläche einen relativ glatten Zustand aufweist.

AFM-Bild von MoS2, (a) ist die Oberflächenmorphologie von Saphirsubstrat und MoS2, (b) ist das Höhenprofilergebnis von (a) Querschnitt, (c) ist die Oberflächenmorphologie von großflächigem MoS2.

Abbildung 7 zeigt das PL-Emissionsspektrum von MoS2. Bei der Messung wurde das 532-nm-Band als Laseranregungslichtquelle verwendet. Das Spektrum besteht aus zwei Peaks, die A1- und B1-Exzitonen bei 677 bzw. 627 nm entsprechen. Beide Exzitonen haben einen direkten excitonischen Übergang von der Spin-Orbital-Kopplungsenergietrennung im Valenzband. Der direkte excitonische Übergang der beiden Resonanzen ist der K-Punkt in der Brillouin-Zone. Im Allgemeinen liegt der Peak der MoS2-Lumineszenz bei etwa 67 nm und die umgewandelte Energie beträgt 1,86 eV, was der Größe der direkten Energielücke des MoS2-Films entspricht. Basierend auf den oben genannten Daten weist das gewachsene MoS2 eine einschichtige Struktur auf.

PL-Messergebnisse von Monoschicht-MoS2, die Lumineszenzbande liegt bei 677 nm und die Umwandlungsenergie beträgt 1,83 eV.

Im Jahr 2017 stellten Zhu et al. berichteten über das Vorhandensein von zwei Arten von Keimzentren im Wachstumsmechanismus von MoS2, nämlich: (1) Molybdänoxysulfid (MoOxS2-y)-Nanopartikel oder Nanokristalle für das Wachstum von mehrschichtigem MoS2 und (2) zwei unregelmäßige Hauptpolygone mit Kantenabschluss für das Wachstum aus Monoschicht-MoS2, der S-Mo-Klein-Kante und der Mo-Zickzack-Kante, die ungefähr in gleichen Mengen vorkommen45. Die Morphologie entwickelt sich dann zu einer nahezu dreieckigen Form mit vorherrschenden Mo-Mäanderkanten. Mithilfe eines CVD-Systems zum Wachstum von MoS2 kann der Einfluss der Gasflussrate auf das MoS2-Wachstum untersucht werden. Die Ar-Flussrate wurde zwischen 200 und 500 sccm variiert. Die Ergebnisse zeigen, dass eine schnellere Fließgeschwindigkeit hauptsächlich einzelne Schichten erzeugte, während eine langsamere Fließgeschwindigkeit zu mehr Schichten führte. Wenn die Ablagerungsrate die Wachstumsrate von MoS2 übersteigt, kommt es zu einem S-dominanten Wachstum, dem Mechanismus für das Wachstum einer Monoschicht von MoS2. Wenn umgekehrt die Abscheidungsrate langsamer ist als die Wachstumsrate von MoS2, ist das dominierende Wachstum Molybdänoxysulfid, das den Mechanismus für das Wachstum der Minoritätsschicht von MoS2 darstellt.

Im Jahr 2018 stellten Zhou et al. untersuchten weiter die Impfkristalle, die für die beiden Wachstumsmechanismen verantwortlich sind, und den Einfluss der Temperatur zusätzlich zur Gasströmungsrate auf die Abscheidungsrate46. Die experimentellen Ergebnisse der Studie zeigten, dass die Temperatur mit einem zentralen Keimbildungspunkt eine wesentliche Rolle bei der Bildung der Impfkristalle spielte.

Gleichzeitig haben Taheri et al. zeigten, dass ein dreistufiger Mechanismus für das Wachstum von MoS247 vorgeschlagen wurde. Die erste Stufe beinhaltet die Verdampfung von MoO3, die durch die Anwesenheit von Schwefel erleichtert werden kann. Dies kann entweder zur teilweisen Reduktion von MoO3 zu MoS2 oder zur Bildung von Molybdänoxysulfid führen, die beide flüchtiger Natur sind. Das verdampfte Molybdänoxid diffundiert dann aufgrund der chemischen Potentialdifferenz in Bereiche des Substrats mit geringeren Molybdänkonzentrationen. Die experimentellen Ergebnisse von Taheri et al. zeigten, dass unter den in ihrer Studie verwendeten Bedingungen Diffusionslängen Werte im Bereich von mehreren zehn Mikrometern erreichen können. Dieser Prozess spielt eine Rolle bei der Abschwächung lokaler morphologischer Veränderungen im Nanomaßstab innerhalb der MoO3-Vorläuferfilme. Mit anderen Worten: Der Vorläuferfilm wächst als lokale Molybdänquelle gleichmäßig auf dem Substrat, bestimmt jedoch nicht die endgültige Morphologie des endgültigen MoS2. Die zweite Stufe umfasst die Sulfidierung zur Herstellung von MoS2 durch Prozesse wie Schwefelsubstitution, Gitterreorganisation und Materialumverteilung. Dies führt zur gleichmäßigen Bildung einkristalliner MoS2-Dreiecke über das Substrat hinweg. Die dritte Stufe beinhaltet das Wachstum und die Verschmelzung dieser Dreiecke, um kontinuierliches MoS2 zu bilden. Während dieser Phase verdampfen MoS2-Nanopartikel und lagern sich wieder an den Kanten der diskreten Dreiecke ab. Die hohe Dreiecksdichte und die lange Diffusionslänge ermöglichen eine einfache Verschmelzung der Dreiecke, was zum Füllen etwaiger Lücken und zur Bildung kontinuierlicher Dreiecke mit minimalem Überwuchs und Hohlräumen führt. Währenddessen verdampfen die Nanopartikel und werden nicht verbraucht. Anders als beim Wachstumsprozess von CVD gibt es keine spezifischen Keimbildungsstellen, die morphologische Veränderungen in MoS2 verursachen. Stattdessen erfolgt der Prozess der Dampfdiffusion und Keimbildung unter Sulfidierung gleichmäßig und lokal im Mikromaßstab über das gesamte Substrat, was zu einer kontinuierlichen MoS2-Bedeckung führt. Ein einzigartiger Aspekt des Syntheseprozesses ist die Unterbrechung des Trägergasflusses während des Abkühlschritts. Obwohl MoS2 eine Schmelztemperatur von 1185 °C hat, ist sein Dampfdruck bei Temperaturen über 700 °C gering, aber nicht vernachlässigbar. Durch Stoppen des Trägergasflusses bleibt der eingeschlossene MoS2-Dampf über einen längeren Zeitraum im Gleichgewicht mit den gewachsenen MoS2-Kristallen auf dem Substrat und verhindert so ein weiteres Verdampfen des Films. Kontrollierte Experimente von Taheri et al. zeigten, dass nach 30-minütigem Glühen bei 700 °C in Gegenwart von Schwefel eine teilweise Retention von MoS2 erreicht wurde. Umgekehrt führt ein kontinuierlicher Luftstrom während der Abkühlung zu einer langsamen Verdunstung von MoS2, was zu dessen allmählichem Verlust und der Bildung diskreter dreieckiger Inseln führt. Dies wurde durch das Experiment bestätigt, bei dem eine vollständige Verdampfung von MoS2 nach nur 5-minütigem Glühen bei 650 °C in Gegenwart eines Stickstoffstroms beobachtet wurde. Diese Ergebnisse unterstützen stark die Rolle von Schwefeldampf beim Wachstum von kontinuierlichem MoS2. Je nach Strömungsrichtung des Argongases schreitet das Wachstum von MoS2 von einem großen zu einem kleineren Abdeckungsbereich voran, von der Fragmentierung zum großflächigen Wachstum. Durch die Vermeidung von Niederdruckwachstum minimiert der Prozess in einer Niederdruckumgebung unnötige Gasphasenreaktionen, die zu einer ungleichmäßigen Verteilung vergaster Schwefelatome führen können. Die daraus resultierenden Unterschiede in der Konzentration der Schwefelatome können zu Veränderungen in der Morphologie von MoS2 führen, von der Fragmentierung hin zu einer gleichmäßigeren, großflächigeren Verteilung.

Die Raman-Spektroskopie-Messung zeigte, dass das gewachsene MoS2 die Eigenschaften einer Monoschicht aufweist. Die Raman-Kartierung ist die beste Methode zur Analyse der Anzahl der Schichten48,49,50. Die Ergebnisse der PL-Spektralanalyse zeigten, dass die Verteilung der gewachsenen MoS2-Monoschicht gleichmäßig ist, wie die Kartierungsdiagramme zeigen, die mit dem Anregungslichtpeak bei 627 nm oder 677 nm erhalten wurden. Die Dicke des Saphirsubstrats mit periodischem Wachstum von MoS2 wurde mittels AFM analysiert. Es wurde bestätigt, dass es sich bei dem ausgewählten Bereich um eine einzelne Schicht handelte, was mit den Ergebnissen der Raman- und PL-Spektroskopieanalyse übereinstimmt.

Die Forschung lässt sich in zwei Teile gliedern. Im ersten Teil beziehen wir uns auf die einschlägige Literatur und züchten erfolgreich großflächiges MoS2 in einigen Bereichen des Saphirsubstrats, indem wir die Parameter durch direkte Schwefelung ändern. Der einschichtige Dünnfilm überwindet erfolgreich die Einschränkungen des Wachstums eines großflächigen einschichtigen MoS2-Dünnfilms bei der chemischen Gasphasenabscheidung. Zusätzlich zur Anpassung der Parameter kann mit der Methode ein kontinuierlicher dünner Film von etwa 500 μm × 500 μm erzielt werden. Der zweite Teil ist die Analyse der Ergebnisse der Raman-Spektroskopie, Photolumineszenzspektroskopie, Rasterkraftmikroskopie und Rasterelektronenmikroskopie. Der großflächige MoS2-Film besteht aus verstreutem dreieckigem MoS2. Der gewachsene MoS2-Film weist Monoschichten auf. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass wünschenswerte modulierte Schichten mit einer großen MoS2-Fläche durch Wachstumstechniken unter Verwendung sulfidierter, vorab abgeschiedener Übergangsmetalle durch sequentielle Übergangsmetallabscheidung und direkte Schwefelung erreicht werden können.

Zukünftige Arbeiten sollten großflächige einschichtige MoS2-Dünnfilme durch direkte Schwefelung züchten, um MoS2-Dünnfilme für Feldeffekttransistoren zu entwickeln. In der Vergangenheit verwendeten Halbleiter dreidimensionale Materialien, und die physikalischen Eigenschaften und Gerätestrukturen wurden bis zum 3-nm-Knoten entwickelt. Die vorliegende Forschung verwendete zweidimensionale Materialien mit einer Dicke von weniger als 1 nm (1–3 Schichten atomarer Dicke), was näher an der Grenze der Dicke fester Halbleitermaterialien liegt. Das einschichtige Disulfid weist eine direkte Energielücke auf und eignet sich daher für die Anwendung in Solarzellen. Frühere Arbeiten nutzten diese Eigenschaft auch zur Herstellung von Solarzellen aus p-Typ-Materialien, viele Studien sind jedoch durch die Größe der MoS2-Filme begrenzt. Die vorliegende Studie trägt zum Wissen über großflächiges Wachstum bei, um bestehende Probleme zu überwinden und die Effizienzleistung der Stromerzeugung zu verbessern.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Forschung wurde vom National Science and Technology Council der Republik China im Rahmen der Zuschüsse NSTC 111-2221-E-194-007 unterstützt. Diese Arbeit wurde finanziell/teilweise vom Forschungsprojekt KAFGH_D_112032 des Kaohsiung Armed Forces General Hospital in Taiwan unterstützt.

Abteilung für Gastroenterologie, Abteilung für Innere Medizin, Kaohsiung Armed Forces General Hospital, 2, Zhongzheng 1st.Rd., Bezirk Lingya, Stadt Kaohsiung, 80284, Taiwan

Kai-Yao Yang & Chien-Wei Huang

Fakultät für Maschinenbau, National Chung Cheng University, 168, University Rd., Min Hsiung, Chia Yi, 62102, Taiwan

Hong-Thai Nguyen, Yu-Ming Tsao und Hsiang-Chen Wang

Nikolaev-Institut für Anorganische Chemie, Sibirische Zweigstelle der Russischen Akademie der Wissenschaften, Nowosibirsk, Russland, 630090

Sofya B. Artemkina und Vladimir E. Fedorov

Fachbereich Naturwissenschaften, Staatliche Universität Nowosibirsk, 1, Pirogova Str., Nowosibirsk, Russland, 630090

Sofya B. Artemkina und Vladimir E. Fedorov

Abteilung für Krankenpflege, Tajen University, 20, Weixin Rd., Yanpu Township, 90741, Pingtung County, Taiwan

Chien-Wei Huang

Direktor für Technologieentwicklung, Hitspectra Intelligent Technology Co., Ltd., 4F., No. 2, Fuxing 4th Rd., Qianzhen Dist., Kaohsiung City, 80661, Taiwan

Hsiang-Chen Wang

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Korrespondenz mit Chien-Wei Huang oder Hsiang-Chen Wang.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Yang, KY., Nguyen, HT., Tsao, YM. et al. Großflächiges Wachstum dünner MoS2-Filme durch direkte Schwefelung. Sci Rep 13, 8378 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-35596-5

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Eingegangen: 11. März 2023

Angenommen: 20. Mai 2023

Veröffentlicht: 24. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35596-5

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