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Jun 09, 2023

npj 2D Materials and Applications Band 5, Artikelnummer: 1 (2021) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Moderne Memristoren bestehen meist aus vertikalen Metall-Isolator-Metall-Strukturen (MIM), die auf der Bildung leitfähiger Filamente für das Widerstandsschalten (RS) beruhen. Aufgrund der stochastischen Filamentbildung ist die Setz-/Rücksetzspannung vertikaler MIM-Memristoren jedoch schwer zu steuern, was zu einer schlechten zeitlichen und räumlichen Schaltgleichmäßigkeit führt. Hier wird ein lateraler Memristor mit zwei Anschlüssen auf Basis von elektronenstrahlbestrahltem Rheniumdisulfid (ReS2) realisiert, der einen Widerstandsschaltmechanismus auf Basis der Schottky-Barriere-Höhenmodulation (SBH) enthüllt. Die Geräte weisen eine formungsfreie, stabile allmähliche RS-Charakteristik auf und erreichen gleichzeitig eine geringe Übergangsspannungsschwankung während positiver und negativer Durchläufe (6,3 %/5,3 %). Der RS ​​wird auf die Bewegung von Schwefelfehlstellen zurückgeführt, die durch die Vorspannung im Gerät induziert wird und die ReS2/Metall-SBH moduliert. Die allmähliche SBH-Modulation stabilisiert die zeitliche Variation im Gegensatz zum abrupten RS bei MIM-basierten Memristoren. Darüber hinaus wird die Emulation der langfristigen synaptischen Plastizität biologischer Synapsen mithilfe des Geräts demonstriert, wodurch sein Potenzial als künstliche Synapse für energieeffiziente neuromorphe Computeranwendungen deutlich wird.

Memristoren wurden ausführlich untersucht und gelten als einer der künstlichen Synapsenkandidaten für neuromorphes Computing1,2,3,4,5,6. Bei diesen Memristoren beruhen die Schaltmechanismen hauptsächlich auf der Bildung leitfähiger Filamente in den Isolierschichten, wie zum Beispiel der Valenzänderungsmechanismus (VCM) und die elektrochemische Metallisierung (ECM)7. Bei VCM-basierten Geräten wird die Leitfähigkeitsänderung durch die Wanderung von Leerstellenanionen, wie z. B. Sauerstoffleerstellen, induziert8,9,10,11. Aufgrund der zufälligen Verteilung der Leerstellenanionen im Isolator ist die Bildung des Anionenfilaments jedoch ein stochastischer Prozess7,12,13. Das Widerstandsschalten (RS) von ECM-Geräten wird durch die Bewegung und Metallisierung aktiver Elektrodenmetallkationen wie Ag+ verursacht (Ref. 14,15,16). Allerdings sind solche hochmobilen Metallkationen während der Elektroformungsschritte aufgrund der Stochastizität des Migrationspfads dieser Kationen schwer zu kontrollieren7,13,17. Sowohl bei VCM- als auch bei ECM-basierten Geräten ist die zeitliche Variation (von Zyklus zu Zyklus) aufgrund der zufälligen Bildung und des Bruchs der leitenden Filamente unvermeidlich. Um dieses Problem zu lösen, haben Choi et al. demonstrierten einen epitaktischen Direktzugriffsspeicher (epiRAM) auf Basis von einkristallinem SiGe18. Der epiRAM erreichte aufgrund der Eingrenzung der Ag-Filamente und der genauen Steuerung der Versetzungsdichte eine geringe Spannungsvariation. Allerdings kann das Gerät zeitliche Schwankungen während der Ausrottung des Filaments immer noch nicht vermeiden. Daher ist die Suche nach einem nicht-filamentären Schaltmechanismus von wesentlicher Bedeutung, um die Variation von Zyklus zu Zyklus zu kontrollieren. Darüber hinaus ist die Wachstumstemperatur der Hochmolekularstrahlepitaxie (MBE) nicht für die Integration eines solchen EpiRAMs mit komplementärer Metalloxidhalbleitertechnologie (CMOS) geeignet14. Im Hinblick auf die Back-End-of-Line-Kompatibilität (BEOL) erweisen sich zweidimensionale (2D-)Materialien aufgrund der Entwicklung von 2D-Materialwachstum bei niedriger Temperatur durch chemische Gasphasenabscheidung (CVD) und großflächigem 2D-Material als alternative Wahl Transfertechnik19,20,21,22,23.

Es wurden viele vertikale Memristoren auf Basis von 2D-Materialien und deren Derivaten demonstriert. Einige dieser Schaltschichten bestehen aus reinen 2D-Materialien (z. B. MoS2, hBN, WSe2) und die Schaltmechanismen basieren auf nativen Defekten in den Materialien (z. B. Schwefel- und Bor-Fehlstellen) und der Bildung aktiver Metallfilamente (z. B. Ag, Ti und Cu)24,25,26,27. In diesen Geräten wurde sowohl kurzfristige als auch langfristige synaptische Plastizität emuliert24,25. Darüber hinaus wird berichtet, dass vertikale Memristoren auf Basis von 2D-Materialderivaten (z. B. MoOx/MoS2, WOx/WSe2) aufgrund der geringen Dicke der Oxidationsschicht eine niedrige Schaltspannung aufweisen28,29. Solche vertikalen Memristoren eignen sich für die Geräteskalierung, um eine Array-Integration mit hoher Dichte zu ermöglichen30,31. Darüber hinaus weisen vertikale Memristoren im Vergleich zu lateralen Memristoren aufgrund einer dünneren Schaltschicht eine geringere Einstellspannung auf2,15,28. Ihre zweiterminale Struktur ist jedoch nicht für die Emulation multiterminaler Biosynapsen geeignet. Im Vergleich zu vertikalen Memristoren sind laterale Memristoren vielseitiger, um Memristoren mit mehreren Anschlüssen zu realisieren, indem mehr Elektroden hinzugefügt werden32,33. Kürzlich wurde über laterale memristive Bauelemente auf MoS2-Basis berichtet, die auf einer durch Spannungsvorspannung induzierten Schwefelleerstellenbewegung und einer Schottky-Barriere-Höhenmodulation (SBH) an den Metall/MoS2-Kontaktbereichen 32, 34, 35 beruhten. Ein solches Schaltschema unterscheidet diese Memristoren von fadenförmigen Memristoren und kann die durch den stochastischen Filamentbildungsprozess verursachten Schwankungen verringern. Darüber hinaus könnte die Suche nach neuen Materialien, die leichter Schwefelleerstellen erzeugen können, die Schaltleistung verbessern. Rheniumdisulfid (ReS2), eine Art 2D-Material mit schwacher Zwischenschichtkopplung, weichen kovalenten Re-S-Bindungen und geringer Energie zur Bildung von Schwefelfehlstellen, kann bei Einwirkung einer externen Vorspannung eine deutlichere Schwefelfehlstellenbewegung erfahren36,37,38.

Hier beginnen wir mit einkristallinem 2D-ReS2 und demonstrieren einen ReS2-basierten lateralen Memristor, indem wir Schwefelfehlstellen in das Material einführen. Das Gerät weist eine formungsfreie, allmähliche RS-Charakteristik auf. Es wird eine geringe Schwankung der Übergangsspannung von Zyklus zu Zyklus während positiver und negativer Durchläufe erreicht (6,3 % und 5,3 %). Im Gegensatz zum filamentartigen Schaltmechanismus entsteht der RS ​​durch eine durch Spannungsvorspannung induzierte Bewegung von Schwefelfehlstellen in ReS2, die das Metall/ReS2-SBH moduliert. Der daraus resultierende allmähliche RS ermöglicht im Vergleich zum abrupten Schalten bei filamentbasierten Memristoren eine kleine Variation der Gleichstromdurchläufe. In diesem ReS2-Memristor bestätigen wir die Machbarkeit der Elektronenstrahlbestrahlung (EBI) zur Einführung von Defekten in ReS2 durch Transmissionselektronenmikroskopie (TEM). Um die Wirkung von EBI auf ReS2 weiter zu untersuchen, werden detaillierte Materialstudien durchgeführt. Es wird eine durch Gleichrichtung vermittelte Schaltcharakteristik identifiziert, die sich von typischen nichtflüchtigen Memristoren unterscheidet und eine feste Lesespannungspolarität erfordert32. Darüber hinaus wird der RS-Mechanismus anhand selektiver EBI zwischen den Kontakt- und ReS2-aktiven Regionen sowie temperaturabhängigen Strom-Spannungs-Messungen analysiert. Der Einfluss der Elektronenstrahldosis und der Flockendicke auf das RS-Verhältnis wird ebenfalls diskutiert. Schließlich wird das Gerät als künstliche Synapse verwendet, die die Emulation von Langzeitpotenzierung (LTP), Langzeitdepression (LTD), Paired Pulse Facilitation (PPF), Paired Pulse Depression (PPD), Spike-Amplituden- abhängige Plastizität (SADP) und Spike-Timing-abhängige Plastizität (STDP).

Wie in Abb. 1 gezeigt, haben wir ein planares ReS2-basiertes Memristorgerät mit zwei Anschlüssen hergestellt. Abbildung 1a zeigt ein Strukturschema des ReS2-Memristors im hergestellten Zustand. Das Gerät ist seitlich angeordnet und die Flocke wird selektiv mit einem fokussierten Elektronenstrahl bestrahlt, wie in Abb. 1b dargestellt. Die Richtlinien in ReS2 geben die von EBI verursachten Fehler an. Auf die Zusammensetzung der Mängel wird später noch ausführlich eingegangen. Ein Rasterelektronenmikroskopbild (REM) von vier ReS2-Memristoren, die auf derselben Flocke hergestellt wurden, ist in Abb. 1c dargestellt. Es gibt acht parallele Elektroden von links nach rechts und jedes Elektrodenpaar bildet einen lateralen Memristor. Die EBI-Dosierungen dieser Geräte betragen von links nach rechts 8000, 6000, 4000 bzw. 0 μC cm−2 (unberührte Flocken).

a Ein Strukturschema unseres planaren ReS2-Memristors. b Eine schematische Darstellung von EBI. Die selektive Flächenbestrahlung erfolgte durch einen fokussierten Elektronenstrahl. Die roten Linien in ReS2 zeigen die Fehlerrichtlinien. c REM-Bild von ReS2-Memristoren. Der Abstand zwischen zwei Elektroden beträgt 1,5 μm. Die hervorgehobenen Quadrate zeigen die Bestrahlungsdosis und -bereiche. Maßstabsbalken, 5 μm. d–f Querschnitts-TEM-Bilder eines ReS2-Memristors unter 6000 μC cm−2 EBI. d Im Kontaktbereich. Einschübe zeigen vergrößerte Bilder von Gitterstörungen (rot) und makelloser Kristallstruktur (grün). Die weißen Pfeile zeigen die Position der Gitterstörungen. Maßstabsbalken, 5 nm. e Im aktiven ReS2-Bereich. Maßstabsbalken, 5 nm. f An der Kontaktkante. Die gelbe gestrichelte Linie markiert die Position der Kontaktkante. Der Einschub zeigt das vergrößerte Bild von Gitterstörungen (rot). Maßstabsbalken, 5 nm.

Als nächstes untersuchen wir die Eigenschaften von mit Elektronenstrahlen bestrahltem ReS2, indem wir eine TEM-Analyse an derselben Flocke durchführen, um die Machbarkeit von EBI bei der Erzeugung von Defekten in ReS2-Flocken zu überprüfen. Abbildung 1d zeigt ein TEM-Bild im Kontaktbereich mit einer EBI-Dosierung von 6000 μC cm−2. Die Dicke der Flocke beträgt 3 nm und besteht aus fünf Schichten ReS2, wobei jede Monoschicht eine Dicke von 0,6 nm hat39. Die Einschübe zeigen einen deutlichen Kontrast zwischen Gitterstörungen (durch rote Umrandung gekennzeichnet) und schichtweiser Struktur (durch grüne Umrandung gekennzeichnet). Das Bild der Gitterstruktur wird unscharf, wenn es durch Gitterstörungen verzerrt wird25,35. Da EBI vor der Metallabscheidung durchgeführt wird (siehe „Methoden“), werden sowohl die Kontakt- als auch die aktiven ReS2-Regionen in Abb. 1c bestrahlt. Es wird auch eine Gitterstörung in der aktiven ReS2-Region gefunden (wie in Abb. 1e gezeigt). Eine zusätzliche TEM-Analyse anderer hervorgehobener Regionen in Abb. 1c mit unterschiedlichen Dosierungen ist in den ergänzenden Abbildungen beschrieben. 1–4, und Gitterstörungen werden auch in der ReS2-Flocke gefunden. Es ist interessant festzustellen, dass an allen Kontaktkanten Gitterstörungen auftreten (siehe Abb. 1f und ergänzende Abb. 3), die möglicherweise mit dem Effekt der elektrischen Messung zusammenhängen und im Abschnitt zur Gerätecharakterisierung erörtert werden. Basierend auf diesen Bildern postulieren wir, dass EBI bei geeigneter Dosierung (4000–8000 μC cm−2) Defekte in der ReS2-Flocke verursachen kann. Die ungleichmäßige Verteilung der Defekte in den TEM-Bildern kann auf den Unterschied in der Bildungsenergie zwischen den Defekten an verschiedenen Stellen in ReS2 zurückgeführt werden (Lit. 38). Weitere TEM-Charakterisierungen aus der Draufsicht würden Aufschluss über die räumliche Verteilung der Gitterstörungen geben40.

Neben der TEM wird auch eine Materialanalyse durchgeführt, um den Einfluss der EBI-Dosierung auf die Defektdichte und den Mechanismus der Defektbildung in ReS2 zu verstehen. Zunächst wird die Dosisabhängigkeit der Defektdichte durch topografische und optische Analyse untersucht. Abbildung 2a zeigt die Phasenbilder der Rasterkraftmikroskopie (AFM) von ReS2-Flocken, die mit unterschiedlichen Dosierungen bestrahlt wurden. Unberührte Flocken weisen nachweislich eine gleichmäßige Oberfläche mit kleinen Falten auf, die durch mechanisches Peeling entstehen können41. Wenn die EBI-Dosierung erhöht wird, wird die Flockenoberfläche rau und es bilden sich einige rissartige Merkmale. Die Dichte solcher Merkmale nimmt mit der EBI-Dosierung zu. Dieses Phänomen weist darauf hin, dass in ReS2-Flocken mehr Defekte entstehen können, wenn sie einer höheren EBI-Dosierung ausgesetzt werden. Zusätzlich zur topografischen Analyse mittels AFM werden auch Raman- und Photolumineszenzanalysen (PL) durchgeführt, um die Bildung von Defekten weiter zu bestätigen, die im Vergleich zur AFM möglicherweise empfindlicher auf das Vorhandensein und die Dichte von Defekten reagieren. Dies liegt daran, dass der Gitterschwingungsmodus und der Strahlungsrekombinationsprozess im Material stark von der Kristallstruktur und der Defektdichte abhängen. Abbildung 2b zeigt die Raman-Spektren von Flocken zwischen 125 und 225 cm−1 unter verschiedenen EBI-Dosierungen. Da ReS2 ein anisotropes Material ist, werden die Raman-Spektren bei derselben Flockenorientierung ([010]) aufgezeichnet, um den Einfluss der Kristallorientierung zu eliminieren42. Die beiden beschrifteten Peaks entsprechen den Vibrationsmodi in der Ebene (Eg) bzw. außerhalb der Ebene (Ag) von ReS237,42,43. Der gesamte Bereich der Raman-Spektren ist in der ergänzenden Abbildung 5 zu finden. Die bestrahlte Flocke zeigt ein Blauverschiebungsphänomen sowohl der Eg- als auch der Ag-Peaks von etwa 1,26 cm−1 (siehe ergänzende Abbildung 5) in ReS2 mit einer EBI-Dosierung von 0 bis 8000 μC cm−2. Eine solche Blauverschiebung der Raman-Peaks wird durch die Relaxation der Atom-Atom-Schwingung in der 2D-Struktur verursacht, was darauf hindeutet, dass in ReS2 mehr Defekte entstehen, wenn es einer höheren Dosis ausgesetzt wird43.

a AFM-Phasenbilder, aufgenommen mit unterschiedlichen EBI-Dosierungen. Maßstabsbalken, 50 nm. b Raman-Spektren von ReS2 mit unterschiedlichen EBI-Dosierungen. Die gestrichelten Linien markieren die Blauverschiebung der Eg- und Ag-Peaks. c PL-Spektren von ReS2-Flocken mit unterschiedlichen Dosierungen. d, e XPS-Signal von Re 4f- und S 2p-Peaks vor bzw. nach EBI mit einer Dosierung von 6000 μC cm−2. Die gestrichelten Linien kennzeichnen die Spitzenpositionsverschiebung im XPS-Signal. f Eine schematische Darstellung der während der EBI entstandenen Schwefelleerstellen.

Darüber hinaus sind in Abb. 2c PL-Spektrenscans derselben Flocke dargestellt. Unberührtes ReS2 zeigt ein breites Signal bei etwa 1,52 eV, was mit früheren PL-Studien übereinstimmt36. Nach EBI wird das PL-Signal breiter und die Intensität nimmt ab. Obwohl es bei unterschiedlichen EBI-Dosierungen nur geringe Unterschiede in der PL-Intensität gibt, ist es dennoch offensichtlich, dass EBI Defekte in ReS2 bilden kann, die zu einem stärkeren strahlungslosen Rekombinationsprozess führen können, der die PL-Intensität verringert38. Basierend auf all diesen Charakterisierungen wird bestätigt, dass EBI Defekte in ReS2-Flocken erzeugen kann, wobei eine höhere Dosierung die Defektdichte erhöht. Auch die chemische Zusammensetzung der Defekte wird geklärt. Nach theoretischen Berechnungsergebnissen weisen Schwefelfehlstellen in ReS2 die niedrigste Bildungsenergie auf (Lit. 38). Im Vergleich zu anderen transienten Metalldichalkogeniden (TMDs) bilden sich Schwefelfehlstellen in ReS2 aufgrund der relativ weichen kovalenten Re-S-Bindungen und der schwachen Zwischenschichtkopplung leichter36,38. Darüber hinaus zeigen frühere Studien zur ReS2-Defektkonstruktion mithilfe von Elektronenstrahlen, Sauerstoffplasma und Heliumionen, dass Schwefelfehlstellen die häufigsten Defekte waren, die im Inneren der Flocken entstanden sind37,38,40. Um unsere Hypothese zu überprüfen, wird Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) durchgeführt. Abbildung 2d und e zeigt die XPS-Spektren von Re 4f und S 2p vor und nach EBI mit einer Dosierung von 6000 μC cm−2. Der Peak bei 162,4 eV kann auf die Verunreinigung von Polydimethylsiloxan (PDMS) während der Probenvorbereitung zurückzuführen sein, wie in der ergänzenden Abbildung 6 gezeigt. Nach EBI werden die Bindungsenergien von Re 4f und S 2p auf einen kleineren Wert verschoben. Die spezifischen Bindungsenergien und Verschiebungswerte sind in der Ergänzungstabelle 1 aufgeführt. Eine solche Bindungsenergieverschiebung beweist weiter, dass nach EBI Defekte in ReS2-Flocken entstehen, was mit der in defektem MoS2 berichteten Bindungsenergieverschiebung übereinstimmt (Lit. 44). Darüber hinaus wird das Atomverhältnis von S-Atomen zu Re-Atomen in ReS2 vor und nach der Bestrahlung extrahiert. Das extrahierte Atomverhältnis von S/Re beträgt 1,99 bzw. 1,87 in abgeblätterten Flocken bzw. bestrahlten Flocken. Die Verringerung des Atomverhältnisses beweist die Bildung von Schwefelfehlstellen in ReS2. Basierend auf der EBI-Dosierungs- und Defektzusammensetzungsanalyse zeigt Abb. 2f eine schematische Darstellung, wie ein Elektronenstrahl Schwefelfehlstellen in ReS2 einführt, wobei die hervorgehobenen Kreise das Vorhandensein von Schwefelfehlstellen aufgrund des Sputtereffekts des Elektronenstrahls anzeigen. Intuitiv führt eine höhere EBI-Dosierung dazu, dass mehr Elektronen die Flocke bombardieren, was zu einer höheren Dichte an Schwefelfehlstellen führt.

Ein Schema der Strom-Spannungs-Kurve (I–V) solcher ReS2-basierten Memristoren ist in Abb. 3a dargestellt. Die schwarze gestrichelte Linie bezieht sich auf die gesamte Stromschleife während des Spannungsdurchlaufs. Die mit Zahlen beschrifteten schwarzen Pfeile geben die Spannungsdurchlaufreihenfolge während der Messung an. Es ist zu beachten, dass sich die RS-Eigenschaften, die als gleichrichtungsvermittelte Schalteigenschaften32 bezeichnet werden, von den typischen IV-Kurven nichtflüchtiger Speicher unterscheiden. Bei typischen nichtflüchtigen Eigenschaften steigt der Strom bei einer Spannungspolarität (z. B. positive Vorspannung) und nimmt bei der entgegengesetzten Spannungspolarität (z. B. negative Vorspannung) ab34. Im Gegensatz dazu wechselt der gemessene Strom in ReS2-basierten Memristoren sowohl bei positiver als auch bei negativer Vorspannung von niedrigem Strom zu hohem Strom.

a Schematische Darstellung der IV-Kurve im linearen Maßstab. Die schwarzen Pfeile geben die Reihenfolge des Spannungsdurchlaufs an. Die roten und blauen Kurven sind zwei Zustände im kleinen Spannungsbereich nach positiven bzw. negativen Spannungsdurchläufen. b, c Vorwärts- und Rückwärts-I–V-Kurven des Diodenzustands, extrahiert aus verschiedenen Spannungsdurchlaufbereichen. d Banddiagramm vor und nach positivem Spannungsdurchlauf. Die obere blaue Kurve zeigt das Leitungsband vor dem Spannungsdurchlauf, und die gestrichelten roten Kurven zeigen den verringerten SBH beim rechten Kontakt und den erhöhten SBH beim linken Kontakt. e Qualitatives Gerätemodell nach positivem Spannungsdurchlauf. Die Größe der Schottky-Dioden-Symbole bezieht sich auf die unterschiedlichen SBH an Kontakten. Das untere Diagramm zeigt die erwarteten I-V-Kurven mit kleinem Spannungsbereich im Vorwärtsdiodenzustand. f Banddiagramm vor und nach negativem Spannungsdurchlauf. Die obere rote Kurve zeigt das Leitungsband vor dem Spannungsdurchlauf, und die gestrichelten blauen Kurven zeigen den verringerten SBH beim linken Kontakt und den erhöhten SBH beim rechten Kontakt. g Qualitatives Gerätemodell nach negativem Spannungsdurchlauf. Das untere Diagramm zeigt die erwarteten I-V-Kurven im kleinen Spannungsbereich im Sperrdiodenzustand.

Gemäß der vorherigen MoS2-Arbeit könnten solche allmählichen RS-Verhalten mit der Bewegung der Schwefelfehlstellen in Zusammenhang stehen, die durch den Spannungsvorspannungseffekt induziert wird, der die SBH an den Kontaktbereichen moduliert 32, 34. Es wurde über positiv geladene Schwefelfehlstellen in MoS2 berichtet32, bei denen die RS-Kurve sowohl bei positiver als auch bei negativer Vorspannung von hohem Strom zu niedrigem Strom wechselt. Schwefelfehlstellen in ReS2 sind jedoch negativ geladen, da berichtet wurde, dass diese Fehlstellen auch als mobile Spezies in memristiven Vorrichtungen auf MoS2-Basis dienen45,46,47. Während der Messung ist die rechte Elektrode immer geerdet und an der linken Elektrode liegt eine Spannung an. Die rote Kurve und die blaue Kurve in Abb. 3a sind als Vorwärtsdiodenzustand (FD) bzw. Rückwärtsdiodenzustand (BD) definiert32. Abbildung 3b und c zeigen die gemessenen Daten für den FD-Zustand und den BD-Zustand in verschiedenen Spannungsdurchlaufbereichen. Die IV-Kurven im gesamten Bereich werden später besprochen (siehe Abb. 4e). Hier führt ein größerer Spannungsdurchlaufbereich zu einem größeren Gleichrichtungsgrad sowohl für den FD- als auch für den BD-Zustand, was darauf hindeutet, dass bei einem stärkeren elektrischen Feld eine effektivere SBH-Modulation erreicht wird. Der Stromunterschied zwischen FD- und BD-Zustand kann auf die durch EBI induzierte Variation und Verteilung der Schwefelfehlstellen zurückgeführt werden. Ähnliche geringfügige asymmetrische Eigenschaften finden sich auch bei MoS2-basierten Geräten32. Es sollte eine eingehende Untersuchung durchgeführt werden, um den wesentlichen Grund aufzudecken. Wie in Abb. 3d – g dargestellt, wird der detaillierte Mechanismus der SBH-Modulation und der Bewegung von Schwefelfehlstellen mithilfe von Energiebanddiagrammen und qualitativen Gerätemodellen beschrieben. Während des positiven Spannungsdurchlaufs (Prozesse 1 und 2 in Abb. 3a) wandern die negativ geladenen Schwefelfehlstellen vom rechten zum linken Kontakt (siehe Banddiagramm in Abb. 3d). Dies führt zu einer Abnahme (Erhöhung) der Schwefelleerstellendichte am rechten (linken) Kontakt, was den Fermi-Level-Pinning-Effekt (FLP) abschwächt (verstärkt) und zu einem niedrigeren SBH am rechten Kontakt und einem hohen SBH am linken Kontakt führt. Die Modulation von SBH nach einem positiven Spannungsdurchlauf ist im Banddiagramm durch eine rote gestrichelte Linie gekennzeichnet (siehe Abb. 3d). Das Gerät kann als zwei gegeneinander geschaltete Schottky-Dioden mit einem Serienwiderstand in der Mitte betrachtet werden (wie in Abb. 3e und g dargestellt). Nachdem das Gerät mit einem positiven Spannungsdurchlauf belastet wurde, ist SBH am rechten Kontakt kleiner als SBH am linken Kontakt. Solche asymmetrischen, Rücken an Rücken geschalteten Schottky-Dioden führen zu einer IV-Kurve, wie in Abb. 3e gezeigt, die einer einzelnen Schottky-Diode unter Durchlassvorspannung ähnelt. Nach diesem positiven Spannungsdurchlauf wird er als FD-Zustand bezeichnet. Als nächstes werden während des Übergangs von 3 und 4 in Abb. 3a Schwefelfehlstellen von der linken zur rechten Elektrode verschoben, was den FLP-Effekt verstärkt (abschwächt) und zu einem hohen SBH am rechten Kontakt und einem niedrigen SBH am linken Kontakt führt ( siehe Abb. 3f). Die Änderung von SBH nach einem negativen Spannungsdurchlauf ist durch die blaue gestrichelte Linie im Banddiagramm gekennzeichnet (siehe Abb. 3f). Dies führt zu einer erwarteten IV-Kurve, wie in Abb. 3g dargestellt, die einer in Rückwärtsrichtung vorgespannten einzelnen Schottky-Diode ähnelt. Nach einem solchen negativen Spannungsdurchlauf wird dieser als BD-Zustand bezeichnet. Der Retentionstest zeigt, dass ein solcher FD-Zustand und BD-Zustand ohne externe Vorspannung länger als 700 s beibehalten werden können (Einzelheiten siehe ergänzende Abbildung 7). Obwohl die Retentionszeit länger ist als bei flüchtigen Memristoren2, ist die Retentionszeit unserer Geräte im Vergleich zu Memristoren mit typischen nichtflüchtigen Eigenschaften nach Sangwan et al. kürzer als 1500 Minuten34. Die kurze Retentionszeit unseres Geräts könnte darauf hindeuten, dass Schwefelfehlstellen sehr mobil sind und eine niedrige Diffusionsbarriere aufweisen, was auf die niedrige Bildungsenergie der Schwefelfehlstellen in ReS238 zurückzuführen ist. Darüber hinaus steht eine solche allmähliche Abnahme der Retentionskurven im Einklang mit den Ergebnissen anderer lateraler Memristoren, bei denen die Erklärung ebenfalls auf der Diffusion von Schwefelfehlstellen basiert45.

a Schematische Darstellung der IV-Kurve im linearen Maßstab. Der schwarze gekrümmte Pfeil im positiven Bereich bezieht sich auf den Übergang vom Rückwärtsdiodenzustand zum Vorwärtsdiodenzustand, und der schwarze gekrümmte Pfeil im negativen Bereich bedeutet den Übergang vom Vorwärtsdiodenzustand zum Rückwärtsdiodenzustand. b I–V-Kurven von fünf aufeinanderfolgenden positiven Spannungsdurchläufen (0 → +5 → 0 V). Der Strom steigt mit der Anzahl der Wobbelzyklen. c I–V-Kurven weiterer fünf Wobbelzyklen (0 → −5 → 0 V). Aktuelle Anstiege im negativen Regime und Rückgänge im positiven Regime. d DC-programmierte Potenzierung und Depression. Die roten Punkte werden aus den ersten +0,5 V in verschiedenen Zyklusdurchläufen in b extrahiert und die blauen Punkte werden bei +0,5 V in verschiedenen Zyklusdurchläufen in c extrahiert. Einfügungen sind schematische Darstellungen, die die Extraktion von Stromwerten bei derselben Basisspannung von +0,5 V zeigen. e I-V-Kurven, gemessen unter verschiedenen Spannungsdurchlaufbereichen. Die hier dargestellten Kurven werden nicht fortlaufend gemessen. f Extrahierter Stromwert bei +0,5 V in verschiedenen Sweep-Bereichen. Der Einschub zeigt, dass das berechnete RS-Verhältnis mit dem Spannungsdurchlaufbereich zunimmt.

Um diesen Mechanismus zu verifizieren, betrachten wir zunächst die Möglichkeit einer durch Spannungsvorspannung induzierten Schwefelleerstellenbewegung in ReS2. Das elektrische Feld, das Schwefelfehlstellen in polykristallinem MoS2 und mit Heliumionen bestrahltem MoS2 verschieben kann, ist typischerweise größer als 104 V cm−1 (Ref. 32, 34, 45). In dieser Arbeit beträgt das elektrische Feld etwa 30.000 V cm−1, was mit dem minimalen Aktivierungsfeld vergleichbar ist. Aufgrund der relativ weichen kovalenten Bindungen in ReS2 erfordert die Bewegung von Schwefelfehlstellen in ReS2 möglicherweise ein kleineres elektrisches Feld als in MoS238. Als nächstes beweisen wir, dass ein solcher RS ​​durch Schwefelfehlstellen in Kontaktregionen verursacht wird, indem wir eine selektive EBI an Kontrollproben durchführen. Es wird gezeigt, dass nur Geräte, die in Kontaktregionen oder sowohl in Kontaktregionen als auch in aktiven ReS2-Regionen bestrahlt werden, offensichtliche RS-Verhaltensweisen aufweisen (siehe ergänzende Abbildung 8), was darauf hindeutet, dass solche RS-Verhaltensweisen überwiegend auf Schwefelfehlstellen an den Kontakten zurückzuführen sind, wobei Fehlstellen im aktiven ReS2 vorliegen Region erleichtern die Verlagerung von Stellenangeboten in die Kontaktregionen. Dann wird die Bewegung von Schwefelfehlstellen, die durch die Spannungsvorspannung induziert wird, durch Abb. 1f und ergänzende Abb. 3 gestützt. Da EBI vor der Elektrodenstrukturierung durchgeführt wird, besteht die gleiche Wahrscheinlichkeit, dass in jedem Bereich der Flocke Defekte entstehen. Es zeigt sich jedoch, dass Defekte an allen Kontaktkanten gefunden werden, was darauf hindeutet, dass die Schwefelfehlstellen während der elektrischen Messung anstelle von EBI oder anderen Vorrichtungsherstellungsprozessen induziert werden könnten. Darüber hinaus wird ein elektronendispersiver Röntgenspektroskopie-Linienscan durchgeführt (siehe ergänzende Abbildung 9), der auf einen Nicht-Van-der-Waals-Kontakt zwischen Metall und ReS2 hinweist, der üblicherweise als Ursprung von FLP in 2D-Materialkontakten angesehen wird . Darüber hinaus wurde eine Temperaturabhängigkeitsmessung durchgeführt, um das SBH beim richtigen Kontakt sowohl im FD-Zustand als auch im BD-Zustand zu extrahieren. Eine offensichtliche SBH-Reduktion des rechten Kontakts wurde festgestellt, als das Gerät vom BD-Zustand in den FD-Zustand umgeschaltet wurde (siehe ergänzende Abbildung 10). Offensichtlich wird bestätigt, dass der RS ​​durch die durch Spannungsvorspannung induzierte Bewegung von Schwefelfehlstellen verursacht wird, die den SBH an Kontakten verändert und den gemessenen Strom weiter moduliert.

Mit der Bestätigung des RS-Mechanismus untersuchen wir die gleichrichtungsbedingten Schalteigenschaften mithilfe verschiedener DC-Sweep-Schemata weiter. Wie in Abb. 4a dargestellt, ist es erwähnenswert, dass ein positiver Spannungsdurchlauf die Geräte vom BD-Zustand in den FD-Zustand ändert (als B-F-Übergang bezeichnet) und umgekehrt bei einem negativen Durchlauf (als F-B-Übergang bezeichnet). Darüber hinaus wird immer eine kleine positive Spannung verwendet, um den Strom- und Widerstandswert sowohl des BD- als auch des FD-Zustands abzulesen. Abbildung 4b und c zeigen ein Beispiel dafür, wie ein Gleichspannungsdurchlauf den Strompegel im Gerät moduliert. Zunächst werden fünf aufeinanderfolgende positive Spannungsdurchläufe (0 → +5 → 0 V) ​​an das Gerät angelegt, wie in Abb. 4b dargestellt. Es zeigt sich, dass der gemessene Strom monoton mit der Anzahl der Messzyklen ansteigt. Dies liegt daran, dass der SBH am rechten Kontakt während des zyklischen Durchlaufs mit positiver Vorspannung reduziert wird. Anschließend extrahieren wir den Stromwert bei den ersten +0,5 V in jedem Zyklus, wie in Abb. 4d dargestellt. Nach fünf aufeinanderfolgenden positiven Zyklen messen wir sofort mit weiteren fünf negativen Wobbelzyklen (0 → −5 → 0 V), wie in Abb. 4c dargestellt. Der negative Spannungsdurchlauf ändert das Gerät vom FD- in den BD-Zustand und der Strom wird bei einer kleinen positiven Vorspannung von +0,5 V abgelesen. Wir stellen fest, dass der Strom ansteigt, weil der SBH am linken Kontakt abnimmt. Im Gegensatz dazu wird der SBH am rechten Kontakt bei negativem Sweep erhöht, was dazu führt, dass der Strom abnimmt, wenn er bei derselben positiven Vorspannung von +0,5 V gelesen wird.

Abbildung 4d zeigt die aus der zyklischen Messung extrahierten Stromwerte bei +0,5 V. Durch die Anwendung positiver bzw. negativer Spannungsdurchläufe lässt sich ein deutlich steigender und fallender Stromtrend beobachten. Eine solche DC-programmierte synaptische Potenzierung und Depression weist auf die Möglichkeit hin, solche Geräte für die pulsprogrammierte synaptische Verhaltensemulation zu verwenden. Darüber hinaus vergleichen wir die I-V-Kurven, die in verschiedenen Spannungsdurchlaufbereichen gemessen wurden, wie in Abb. 4e dargestellt. In jedem Abtastbereich wird das Gerät mehrere Zyklen lang gemessen und die stabilisierten IV-Kurven sind in dieser Abbildung dargestellt. Es ist offensichtlich, dass der Strom hauptsächlich durch den Spannungsdurchlaufbereich beeinflusst wird. Abbildung 4f zeigt den Strom des FD-Zustands und des BD-Zustands, extrahiert bei +0,5 V. Offensichtlich vergrößert ein größerer Wobbelbereich den Unterschied zwischen FD-Zustand und BD-Zustand. Das berechnete RS-Verhältnis ist im Einschub von Abb. 4f dargestellt. Es erhöht sich mit zunehmendem Sweep-Bereich von etwa dem 20-fachen auf das 70-fache und zeigt damit seine Fähigkeit, eine pulsamplitudenabhängige synaptische Plastizität zu erreichen.

Für memristive Geräte sind die RS-IV-Kurven unter Spannungsdurchlaufbedingungen wichtig und sollten die folgenden Eigenschaften aufweisen: (i) großes RS-Verhältnis zwischen Zustand mit hohem Widerstand (HRS) und Zustand mit niedrigem Widerstand (LRS)24,28, (ii) geringe zeitliche Variation der eingestellten Spannung (Vset)18,51 und (iii) eine stabile Ausdauerleistung von HRS und LRS52. Abbildung 5a zeigt eine typische umformungsfreie, allmähliche RS I-V-Kurve eines fertigen Memristors, der einer Bestrahlung bei 6000 μC cm-2 unterzogen wurde. Im Gegensatz zu anderen Memristoren auf Filamentbasis, die normalerweise abrupte RS-Kurven zeigen 28, 53, zeigt unser Gerät während des Spannungsdurchlaufs eine elektroformierungsfreie allmähliche Leitfähigkeitsänderung, die einen nicht-filamentären RS-Mechanismus zum Ausdruck bringt. Zusätzlich wird das in Abb. 5a gezeigte Gerät 100 Gleichstromzyklen lang gemessen, um die zeitliche Variation zu extrahieren. Hier haben wir die B-F- und F-B-Übergangsspannungen basierend auf der Nichtlinearität der I-V-Kurven45 extrahiert, die größer als 5 ist (I ~ Vk und k ≥ 5), wie in Abb. 5b gezeigt. Einzelheiten zur Extraktion der Übergangsspannung sind in der ergänzenden Abbildung 11 beschrieben. Die Variation und das Histogramm der B-F- und F-B-Übergangsspannungen sind in Abb. 5b bzw. c dargestellt. Der Hauptvorteil der ReS2-basierten Memristoren ist die hohe zeitliche Schaltgleichmäßigkeit im Vergleich zu anderen filamentförmigen Memristoren. Es werden minimale zeitliche Schwankungen der B-F- und F-B-Übergangsspannungen von 6,3 % bzw. 5,3 % erreicht, was wesentlich niedriger ist als bei filamentförmigen Memristoren und vergleichbar mit den Verbesserungen, die bei Geräten erzielt wurden, die auf Metalldotierung oder Ionentransporteinschluss basieren ( siehe Ergänzungstabelle 2)51,54,55. Darüber hinaus ist eine solche Niederspannungsschwankung für neuromorphe Computeranwendungen wichtig, um die Lerngenauigkeit zu verbessern31,56.

a Einhundert Zyklen der I-V-Sweep-Messung. Die schwarzen Pfeile zeigen die Spannungsdurchlaufreihenfolge. b Extrahierte B-F- und F-B-Übergangsspannungen während der 100 DC-Wobbelzyklen. Die Spannungsschwankung wird durch das Verhältnis von Standardabweichung (σ) zu Durchschnitt (μ) berechnet. c Histogramm der extrahierten B-F- und F-B-Übergangsspannungen, beide Verteilungen folgen der Gaußschen Verteilung. d Widerstandswerte, ermittelt bei +0,5 V während 100 DC-Wobbelzyklen. Das RS-Verhältnis beträgt etwa das 50-fache. e Das durchschnittliche RS-Verhältnis von 3 nm dicken Flocken unter verschiedenen EBI-Dosierungen. Die Punkte von links nach rechts wurden dem Durchschnitt von 3, 3, 7, 5 bzw. 3 Geräten entnommen.

Zur Untersuchung der Ausdauerleistung werden die Widerstandswerte des FD-Zustands und des BD-Zustands bei 0,5 V extrahiert und in Abb. 5d dargestellt. Es wird ein RS-Verhältnis von etwa dem 50-fachen nachgewiesen. Der Anstieg sowohl des FD-Zustands als auch des BD-Zustands während der Lebensdauer ist auf eine Geräteverschlechterung während der Messungen zurückzuführen. Wie bei anderen Memristoren, die auf der Neuanordnung von Atomen in der Schaltschicht57 basieren, kann eine solche Schwefelfehlstellenbewegung zu Schäden in den Flocken führen, was zu einer Verschlechterung des Bauelements führt. Als nächstes wird der Einfluss der EBI-Dosierung und der ReS2-Dicke auf die Schaltleistung untersucht. Abbildung 5e zeigt das durchschnittliche RS-Verhältnis von Geräten mit einer Dicke von 3 nm und unterschiedlichen EBI-Dosierungen, was darauf hinweist, dass 6000 μC cm−2 die optimale Bestrahlungsdosis ist. Die IV-Kurven von Memristoren, die mit unterschiedlichen Dosierungen innerhalb derselben Flocke behandelt werden, sind in der ergänzenden Abbildung 12 dargestellt, wobei bei einer Bedingung von 6000 μC cm-2 immer noch das größte RS-Verhältnis erreicht wird. Dies liegt daran, dass eine kleine Dosierung zu den geringsten Schwefelfehlstellen führt, die das RS-Verhalten auslösen. Im Gegenteil würde eine übermäßig hohe Dosierung den ReS2-Serienwiderstand stark erhöhen, was dazu führen würde, dass der Gesamtwiderstand vom ReS2-Serienwiderstand anstelle des Kontakt-SBH dominiert wird, was zu einem kleineren RS-Verhältnis führt. Ein Diagramm des RS-Verhältnisses aller Geräte mit einer Dosierung von 6000 μC cm-2 ist in der ergänzenden Abbildung 13 dargestellt, wobei festgestellt wurde, dass eine kritische Dicke von 5 nm eine zehnfache Erhöhung des RS-Verhältnisses erreicht. Jenseits dieser Dicke gibt es kein RS-Verhalten, da dickere Flocken bei gleicher EBI-Dosierung eine geringere Schwefelleerstellendichte aufweisen, die das Umschalten auslöst. Es ist zu beachten, dass der Vergleich der räumlichen Variation (von Gerät zu Gerät) zwischen Geräten unpraktisch ist. Dies liegt daran, dass unsere Geräte durch mechanisches Peeling hergestellt werden, was es schwierig macht, die Dicke, Größe und Form jeder Flocke zu kontrollieren, die die RS-Leistung beeinflussen kann. Weitere Fortschritte bei der CVD, die eine große Fläche und ein gleichmäßiges Wachstum des ReS2-Films erzeugt, würden jedoch die Untersuchung räumlicher Variationen in solchen Geräten in zukünftigen Arbeiten ermöglichen.

Die Emulation des biologischen Synapsenverhaltens wird mithilfe unserer fertigen Memristoren implementiert. Bei einer künstlichen Synapse funktioniert unser Gerät ähnlich wie das menschliche Nervensystem. Wenn in der menschlichen Synapse ein Spike-Eingang am präsynaptischen Neuron ankommt, werden ionische Neurotransmitter vom präsynaptischen Neuron freigesetzt, was einen weiteren Spike im postsynaptischen Neuron auslöst. In ähnlicher Weise werden bei ReS2-basierten Memristoren die linke und rechte Elektrode als präsynaptische bzw. postsynaptische Neuronen betrachtet. Schwefelfehlstellen, die die Neurotransmitter in biologischen Synapsen nachahmen, werden durch Impulse verschoben, um die SBH an Kontakten zu modulieren. Abbildung 6a zeigt die programmierte Impulswellenform zur Modulation des synaptischen Gewichts des Geräts, die basierend auf einer Basisspannung von +0,5 V extrahiert wird.

a Schematische Darstellung der Pulswellenform zur Modulation des synaptischen Gewichts. Das synaptische Gewicht bezieht sich auf den Strom, der bei einer Basisspannung von +0,5 V abgelesen wird. b Potenzierungsmessung. Der bei +5 V und +0,5 V gemessene Strom steigt gemeinsam an. c Depressionsmessung. Der bei –5 V abgelesene Strom steigt, aber der bei +0,5 V abgelesene Strom nimmt ab. d LTP und LTD gemessen durch aufeinanderfolgende positive und negative Impulse. Die grünen Linien zeigen die lineare Anpassung. PSC werden bei 0,5 V Basisspannung gemessen. e Dynamische Reaktion der Potenzierung bei Impulsfolgen mit einer Amplitude von 2 V, 3 V und 5 V. Der Einschub zeigt den bei 0,5 V abgelesenen Basisstrom. f Dynamische Reaktion der Depression bei Impulsfolgen mit einer Amplitude von –2 V, –3 V, und −5 V. Die in der Abbildung gezeigten Ströme wurden bei einer Basisspannung von 0,5 V abgelesen. g SADP-Kennlinie. Dem Gerät wurden zehn aufeinanderfolgende Impulse zugeführt. Der Strom vor und nach der Impulsfolge wurde extrahiert, um die synaptische Gewichtsänderung zu berechnen. Alle Parameter außer der Amplitude wurden gleich gehalten. h PPF- und PPD-Messungen. Dem Gerät wurden nur zwei Impulse zugeführt. Die gestrichelten Linien zeigen die exponentielle Anpassung der Daten. i STDP-Messung. Die gestrichelten Linien sind exponentiell angepasst. Die Einschübe zeigen die schematische Darstellung des äquivalenten Pulswellenformdesigns.

Da es einige Zeit dauert, bis Schwefelfehlstellen in ihre ursprüngliche Position zurückdiffundieren, kann ein solches gemildertes FLP aufrechterhalten werden, wenn der nächste Impuls eintrifft, was zu einer langfristigen synaptischen Plastizität führt. Bei der folgenden Messung wird über die linke Elektrode eine Spannung angelegt und der Strom als postsynaptischer Strom (PSC) aufgezeichnet. Abbildung 6b zeigt ein Beispiel für die Potenzierungsmessung in solchen Geräten. Beim Anlegen positiver Impulse werden beide gemessenen Ströme bei +5 V und +0,5 V gemeinsam erhöht, was mit der DC-Potenzierung in Abb. 4b übereinstimmt. Wenn jedoch negative Impulse angelegt werden (siehe Abb. 6c), steigt der absolute Stromwert bei –5 V, aber der bei derselben Basisspannung von +0,5 V gemessene Strom nimmt ab, was mit der Gleichstromunterdrückung wie in Abb. gezeigt übereinstimmt. 4c. LTP und LTD werden demonstriert und in Abb. 6d dargestellt. An das Gerät wird eine aufeinanderfolgende positive Spannungsimpulsfolge in Verbindung mit einer weiteren negativen Spannungsimpulsfolge angelegt, und der bei +0,5 V abgelesene PSC nimmt während der positiven bzw. negativen Impulse allmählich zu oder ab. Bemerkenswert ist, dass die PSC-Reaktion zu Beginn der positiven und negativen Impulsfolge durch eine lineare Funktion angepasst werden kann, was für neuromorphes Rechnen geeignet ist58,59. Anschließend wird die dynamische Reaktion solcher künstlichen Synapsen durch Pulsspannungs-Stressmessung mit unterschiedlichen Pulsamplituden untersucht (siehe Abb. 6e und f). Um in Abb. 6f den gleichen Anlaufstrom zu erreichen, wird vor der negativen Impulsmessung eine Impulsfolge mit einer Amplitude von +3,5 V angelegt. In ähnlicher Weise steigt der bei +0,5 V gemessene PSC bei positiven Impulsen an und sinkt bei negativen Impulsen.

Darüber hinaus zeigt die dynamische Reaktion ein Phänomen der Amplitudenabhängigkeit. Ein Gerät mit einer größeren positiven Impulsamplitude kann einen höheren Strom erreichen und schneller ansteigen, und die durch eine größere negative Amplitude stimulierte Leitfähigkeit kann effizienter reduziert werden, was die Fähigkeit eines solchen Geräts impliziert, auf Stimulation mit unterschiedlicher Amplitude (SADP60) zu reagieren. Um das SADP-Verhalten weiter zu untersuchen, wird die synaptische Gewichtsänderung (Änderung des bei Basisspannung abgelesenen Stroms) bei verschiedenen Impulsamplituden gemessen (siehe Abb. 6g). Bei der Messung wird jeder Punkt aus der synaptischen Gewichtsänderung zwischen dem ersten und zehnten Impuls extrahiert. Es zeigt sich, dass eine größere Impulsamplitude das synaptische Gewicht effektiver moduliert, was mit der Abhängigkeit des Gleichspannungsdurchlaufbereichs in Abb. 4f übereinstimmt. In biologischen Synapsen werden bei der Anpassung der Spike-Frequenz im präsynaptischen Neuron61 Spikes mit variabler Frequenz erzeugt. Daher ist auch die Spike-Rate-Abhängigkeit einer Synapse wichtig und wird in Abb. 6h analysiert. Die Datenpunkte werden aus der synaptischen Gewichtsänderung zwischen dem ersten und zweiten Impuls extrahiert und daher auch als PPF und PPD für den positiven bzw. negativen Impulszustand neu eingestuft. Es zeigt sich, dass ein kürzeres Pulsintervall (höhere Frequenz) zu einer größeren Änderung des synaptischen Gewichts führt, da das Gerät während des kürzeren Pulsintervalls weniger Relaxationszeit hat2,25. Ein ähnliches Phänomen tritt auch bei der Messung der dynamischen Reaktion mit unterschiedlichen Pulsintervallen auf, was zeigt, dass Pulsfolgen mit kürzeren Intervallen weniger Zeit benötigen, um das synaptische Gewicht auf den gleichen Wert zu stimulieren (siehe ergänzende Abbildung 14). STDP ist auch eine wichtige Funktionalität für das Spiken neuronaler Netze3. Theoretisch beschreibt STDP die synaptische Gewichtsänderung, wenn sowohl präsynaptische als auch postsynaptische Impulse mit einer bestimmten Zeitverzögerung an eine Synapse angelegt werden62. Normalerweise nimmt das synaptische Gewicht bei positiver Zeitverzögerung zu und bei negativer Zeitverzögerung ab. Hier wird ein äquivalenter Impuls in ein präsynaptisches Neuron eingeführt, nur um die Wirkung beider Impulse zu emulieren, die in Memristor-Synapsenanwendungen weit verbreitet sind3,25,63. Die Details des Pulswellenformdesigns werden in der ergänzenden Abbildung 15 und der ergänzenden Anmerkung 1 erläutert. Ein typisches STDP-Ergebnis ist in Abb. 6i dargestellt und zeigt die Fähigkeit dieses Geräts, mit STDP-Lernregeln auf neuronale Netzwerke mit Spitzenwerten angewendet zu werden62. Durch Anpassen der Daten an eine Exponentialfunktion wird die Zeitkonstante der positiven und negativen Verzögerung auf 16 ms bzw. 60 ms ermittelt. Eine solche Mikrosekundenreaktion ist analog zu menschlichen Neuronen64.

Zusammenfassend werden elektronenstrahlbestrahlte ReS2-basierte Memristoren mit verbesserter Schaltgleichmäßigkeit demonstriert. Der RS-Mechanismus wird auf die durch Vorspannung induzierte Bewegung der Schwefelfehlstellen zurückgeführt, die eine SBH-Modulation in den Kontaktbereichen verursacht. Die Bildung von Schwefelfehlstellen wurde durch Materialanalyse nachgewiesen. Darüber hinaus wird ein umformungsfreies RS-Verhalten mit minimalen Übergangsspannungsschwankungen von 6,3 % bzw. 5,3 % bei positiven bzw. negativen Durchläufen erreicht. Darüber hinaus wird durch solche Geräte auch eine umfassende Demonstration der synaptischen Funktionalität realisiert. Die minimale zeitliche Variation und die erfolgreiche Emulation der synaptischen Plastizität in ReS2-basierten Memristoren bergen ein großes Potenzial für den Einsatz als künstliche Synapsen in neuromorphen Computersystemen.

Zunächst wurden ReS2-Flocken mit wenigen Schichten auf einem stark dotierten Siliziumwafer vom p-Typ mit 90 nm Siliziumoxid abgeblättert. Als nächstes wurde ein Raman-Spektrum durchgeführt, um die Kristallorientierung ([010]) auszurichten. Anschließend wurde EBI mittels Elektronenstrahllithographie (EBL) durchgeführt. Danach wurden die linken/rechten Elektroden erneut durch EBL strukturiert. Zusätzlich wurde eine Metallelektrodenschicht aus 10 nm Ti und 90 nm Au durch Elektronenstrahlverdampfung auf den Flocken abgeschieden. Dann wurde der Chip in Aceton gelegt, um mit dem Standard-Lift-off-Prozess fortzufahren. Abschließend wurde das Gerät durch eine PMMA-Schicht passiviert.

DC-Sweeps wurden bei Raumtemperatur unter Umgebungsbedingungen mit einer Sondenstation und einem Agilent 4155B-Halbleiteranalysator gemessen. Das Si-Substrat war während aller IV-Messungen geerdet. Die Impulsmessung wurde mit dem Halbleiteranalysator 4200-SCS Keithley und einer Cascade-Sondenstation durchgeführt. Die Niedertemperaturmessung wurde mit einer kryogenen Sondenstation CRX-VF von Lakeshore unter Vakuumbedingungen durchgeführt.

ReS2-Proben mit und ohne EBI wurden mittels AFM (Bruker Dimension Fastscan), Raman-Spektroskopie, PL-Spektroskopie (Witec Alpha 300R), XPS (Quantera PHI II), TEM und STEM (Talos F200X) analysiert. Die Anregungslaserwellenlänge des Raman- und PL-Spektroskops betrug 532 nm. Die Laserleistung lag unter 100 μW, um eine zusätzliche Schädigung der Flocken zu verhindern. Für die Raman-Spektroskopie wurden die Peakpositionen auf den Siliziumpeak bei 520 cm−1 bezogen. XPS wurde mit einer monochromatischen Al Kα-Röntgenquelle gesammelt. Die Bindungsenergien aller Peaks wurden auf C 1s (285 eV) bezogen.

Die Daten, die die Darstellungen in diesem Artikel und andere Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

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Diese Forschung wird vom A*STAR Science and Engineering Research Council (Nr. A2083c0061) und der National Research Foundation, Singapur (NRF-CRP22-2019-0007) unterstützt. SL und BL haben gleichermaßen zu dieser Arbeit beigetragen. Wir danken X. Gong vom Department of Electrical and Computer Engineering der National University of Singapore für seine wertvolle Hilfe bei Gerätemessungen.

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Sifan Li, Bochang Li.

Fakultät für Elektrotechnik und Informationstechnik, National University of Singapore, 4 Engineering Drive 3, Singapur, 117583, Singapur

Sifan Li, Bochang Li, Xuewei Feng, Li Chen, Yesheng Li, Li Huang, Xuanyao Fong und Kah-Wee Ang

Centre for Advanced 2D Materials, National University of Singapore, 6 Science Drive 2, Singapur, 117546, Singapur

Sifan Li, Bochang Li, Xuewei Feng, Li Chen, Yesheng Li, Li Huang, Xuanyao Fong und Kah-Wee Ang

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Dieses Projekt wurde von K.-WASL betreut und geleitet und K.-WA konzipierte und gestaltete die Experimente. SL und BL trugen gleichermaßen bei. SL führte die Gerätefertigung durch. SL und BL führten die elektrischen Messungen durch. LC führte die Materialcharakterisierung durch. Alle Autoren trugen zur Diskussion und Ergebnisanalyse bei. SL und K.-WA haben das Manuskript geschrieben.

Korrespondenz mit Xuanyao Fong oder Kah-Wee Ang.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht gesetzlich zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Li, S., Li, B., Feng, X. et al. Mit Elektronenstrahlen bestrahlte Rheniumdisulfid-Memristoren mit geringer Variabilität für neuromorphes Rechnen. npj 2D Mater Appl 5, 1 (2021). https://doi.org/10.1038/s41699-020-00190-0

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Eingegangen: 11. Juli 2020

Angenommen: 25. November 2020

Veröffentlicht: 04. Januar 2021

DOI: https://doi.org/10.1038/s41699-020-00190-0

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